傅里葉提出了大氣層具有溫室效應,丁鐸爾發現了大氣中只有CO2 等痕量氣體才具有溫室效應。但無論是在傅里葉的時代或是丁鐸爾的時代，都無法就氣候對CO2變化的敏感性進行定量計算.直到1896年，瑞典物理化學家阿倫尼烏斯才開始定量地計算氣候對CO2變化的敏感性。阿倫尼烏斯的主要研究工作是物理和化學，他于1903年獲諾貝爾化學獎，他的一項重要成果是推算CO2和水汽對紅外輻射的吸收譜，并使用斯特蕃-玻爾茲曼定律和能量平衡原理計算氣候對CO2變化的敏感性以及水汽的正反饋效應。

如前所述，CO2和水汽對紅外輻射的吸收包括了在不同波段上的吸收帶，今天對它們吸收性的測量是在實驗室使用精密儀器進行的，而在阿倫尼烏斯的時代，并不具備這些實驗條件。阿倫尼烏斯推算CO2和水汽對紅外輻射的吸收所使用的數據是來自美國天文學家Samuel P.Langley積累的月光紅外波段的觀測資料。Langley曾試圖根據對月光紅外波段的觀測來確定月球的表面溫度。阿倫尼烏斯的想法是使用這些觀測數據來計算整個大氣柱中的CO2和水汽對月光紅外輻射的吸收特性。圖4中的帶方塊的斷線是阿倫尼烏斯使用Langley的觀測數據所得到的CO2和水汽的吸收譜，6.5μm附近的水汽吸收帶清晰可見，但阿倫尼烏斯的推算數據并沒有延伸到15μm的波段，實際上CO2在該處有一個最強的振動吸收帶，CO2之所以是強的溫室氣體正是由于該吸收帶的存在。與現在的測量對比，兩者定性地一致，但定量地講，還有很大的差距。

在驗證氣候對CO2的敏感性時，阿倫尼烏斯設計了一個簡單的氣候模式，該模式在垂直方向只有一個等溫的大氣層，在緯度方向是格點化的，并有季節變化，類似于我們今天所說的一維氣候模式。該模式還考慮了水汽的正反饋和冰-雪反照率的正反饋。利用該模式，阿倫尼烏斯發現，如果大氣中的CO2濃度增加一倍，全球平均的地表溫度將升高6℃。與現在精確的多層氣候模式給出的地表氣溫對CO2加倍的敏感性數值(2—4℃)相比，阿倫尼烏斯的模式過高地估計了氣候對CO2變化的敏感性。他的誤差主要來源于兩點：(1)阿倫尼烏斯所推算的CO2和水汽吸收譜并不準確，過高地估計了CO2 的溫室效應；(2)他的一層等溫大氣模式高估了大氣層向外輻射的紅外輻射，也就是降低了大氣的溫室效應，二者的綜合效應是高估了CO2和水汽的溫室效應。如果把現在準確的CO2和水汽吸收譜放到阿倫尼烏斯的氣候模式，結果是氣候對CO2的敏感性將弱得多。

雖然阿倫尼烏斯的簡單氣候模式給出的結果有較大的誤差，但他是第一位定量地計算氣候對CO2的敏感性的科學家，也是第一位提出人類燃燒的化石燃料有可能導致全球變暖，并且有可能阻止氣候系統向下一個冰川期演變的科學家。有意思的是，阿倫尼烏斯認為氣候變暖將有助于人類生存環境的改善，而且日益增加的地球人口需要更為溫和的氣候環境。這一觀點也是目前那些認為全球變暖并非是一件壞事的人們的主要論點之一。